İNŞaat mühendiSLİĞİ anabiLİm dali

Organik Kirletici Maddelerin Karbon Nanomateryellerle Adsorpsiyonu İle Doğal Sulardan Giderilmesi
Bu çalışmada, farklı özellikteki Doğal Organik Maddeler (DOM) ile ön yüklenmiş tek katmanlı karbon nanotüpler (SWNT), çift katmanlı karbon nanotüpler (MWNT), grafen (GNS), grafen oksit (GO) nanomateryalleri ve kömür bazlı granüler aktif karbon (GAK) adsorbanları kullanarak Fenantren (PNT) ve Trikoloroeten (TCE) organik kirleticilerin adsorpsiyonuna DOM‟un etkisi araştırılmıştır. Bu çalışma üç ana bölümden oluşmaktadır.
Çalışmanın birinci bölümünde, kullanılan adsorbanların karakterizasyonu yapılmıştır. Bu amaçla fourier transform infrared spektrum (FTIR), yüzey alan büyüklüğü, por boyut dağılımı, por hacmi, oksijen içeriği ve zeta potansiyeli gibi farklı karakterizasyon metotları kullanılarak adsorbanların fizikokimyasal özellikleri belirlenmiştir. Ayrıca, adsorbanların yüzey morfolojileri Taramalı Elektron Mikroskobu (SEM) ile analiz edilmiştir. Çalışmanın ikinci bölümünde ise, öncelikle PNT ve TCE içeren Deiyonize (DI) su ile hazırlanmış çözeltilerden altı farklı adsorban (SWNT, MWNT, GNS, GO, F400, HD3000) ile adsorpsiyon deneyleri yapılmıştır. Daha sonra DOM‟un organik kirleticilerin giderimi üzerine etkisini araştırmak için adsorbanlar üç farklı hümik asit xxiv (izole edilmiş) ve bir adet yüzey suyu olmak üzere dört farklı DOM çözeltisi ile ön yüklenmiştir. DOM ile ön yüklenmiş ve yüklenmemiş çözeltilerden elde edilen sonuçlar karşılaştırılmıştır. PNT ve TCE için dört farklı DOM çözeltisi ile ön yüklenmiş adsorbanların adsorpsiyon kapasiteleri kendi aralarında kıyaslandığında, yüzey suyu ile ön yüklenmiş adsorbanların en düşük adsorpsiyon kapasitesine sahip olduğu gözlenmiştir. Doğal suyun yapısına, adsorbat ve adsorbanın türüne göre adsorpsiyon kapasiteleri değişiklik göstermiştir. Bunun yanı sıra, DOM içeren suların fizikokimyasal yapılarının (örneğin; hidrofobik ya da hidrofilik fraksiyonları, çözünmüş organik karbon değerleri, Ca+2 konsantrasyonu ve SUVA254 değerleri) adsorbanların adsorpsiyon kapasitesini etkileyebileceği sonucuna varılmıştır. Ayrıca, deneylerin sonuçları Freundlich Model (FM), Langmuir Model (LM), Langmuir–Freundlich Model (LFM) ve Polanyi Manes Model (PMM)‟leri gibi yaygın olarak kullanılan izoterm modeller ile modellenmiştir. Sonuç olarak, regresyon katsayı (r2) ve ortalama hata kareleri toplamının karekökü (RMSE) değerlerine göre, doğal suyun yapısına, organik kirleticinin türüne ve adsorbanın çeşidine göre izoterm modellerinin uygunluğu değişiklik göstermiştir. PNT ve TCE için, ön yüklenmiş adsorbanların tek nokta adsorpsiyon katsayıları (Kd) incelendiğinde; DOM moleküllerinin varlığında adsorbanların porlarını tıkadığından dolayı adsorbanların adsorpsiyon kapasitelerinin azaldığı tespit edilmiştir. PNT ve TCE moleküllerinin yapısal farklılıklarından dolayı tüm adsorbanların PNT için gösterdikleri adsorpsiyon kapasiteleri TCE den oldukça yüksek bulunmuştur. Çalışmanın son bölümünde, DI suda ve iki adet yüzey suyunda organik kirleticilerin (PNT ve TCE); altı farklı adsorbana adsorpsiyon mekanizması kinetik çalışmalarla da incelenmiştir. Deney sonuçları, yaygın olarak kullanılan yalancı birinci derece model (PFOM) ve yalancı ikinci derece model (PSOM Tip 1–5), partikül içi difüzyon model (PĠDM) ve Partikül Dışı Difüzyon model (PDDM) kinetik modellerine göre değerlendirilmiştir. Tüm çalışılan modeller arasında, Tip 1 PSOM (r2: 0.978–1) en uygun sonucu vermiştir. Bu sonuç, PNT ve TCE organik kirleticinin adsorbanlar ile arasında kimyasal bir etkileşimin olabileceğini göstermiştir. Difüzyon esaslı kinetik modellerin sonuçları değerlendirildiğinde ise, PDDM (r2: 0.917–0.999) en uygun sonucu vermiştir. Buna bağlı olarak, PNT ve TCE‟nin adsorban gözenek yüzeyinde daha baskın olarak tutunduğunu göstermektedir.
Sonuç olarak, karbon nanomateryallerin adsorpsiyon kapasitesinin GAK‟lar kadar iyi olması alternatif adsorban olarak karbon nanomateryallerin kullanılabileceğinin göstergesidir. DI su ile yapılan deneylerinin sonuçlarına göre, GNS‟ler, CNT‟ler ve GAK‟lar ile organik kirleticilerin adsorpsiyon mekanizması, organik kirleticilerin moleküler yapıları ve konfigürasyonları ile alakalı olduğu bulunmuştur. DOM ile ön yükleme deneylerinin sonuçlarına göre, organik kirleticilerin adsorpsiyonu, adsorbanın yüzey alanı, por yüzey alanı, oksijen içeriği ve pHpzc değerlerine bağlı olduğu kadar adsorbatın hidrofobisitesine ve moleküler boyutuna bağlı olduğu tesbit edilmiştir.Bunun yanısıra, DOM‟ların fizikokimyasal yapıları da organik kirleticinin adsorpsiyon kapasitesini etkilediği sonucuna varılmıştır.